光電子強度分布シミュレータSPADExpによる角度分解光電子分光の表面敏感性解析: らせん対称性の破れた電子状態の観測

日時　2023年10月13日　（金）　10：30～11：30
場所　広島大学放射光科学研究センター　2階　セミナー室
講師　田中 宏明 Hiroaki Tanaka
（東京大学 大学院理学系研究科 博士課程 Graduate School of Science, The University of Tokyo）

角度分解光電子分光(APRES)は固体結晶のバンド分散を観測できる強力な実験手法である[1]。しかし、エネルギー・運動量の情報を得るためには光電子が放出過程で散乱を受けないことが必要であり、結果として光電子分光は結晶表面から数ナノメートルの深さしか観測できない[2]。従って、ARPESで得られるバンド分散は、それがバルクの電子状態由来だったとしても、バルクのバンド分散から変調を受けることが予想される。我々は、モデル化を必要とせず第一原理計算の結果から直接光電子強度分布を計算できるシミュレータSPADExp[3,4]を開発し、表面敏感性を加味した光電子強度分布計算を行った。対象物質は2H-NbS₂およびhBNであり、どちらも2₁らせん対称性に由来してバルクのバンド分散が縮退する。前者についてはこの縮退がARPESで観測されないことが報告されており[5]、後者についても同様の振る舞いを観測することができた。光電子強度分布計算により、表面敏感性に由来する検出可能深さを適切に制御することでこれらのスペクトルを再現することに成功した[6]。

Angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) has been a powerful method in condensed matter physics because it can observe the band dispersion of a solid crystal [1]. However, since a photoelectron needs not to be scattered during the emission to retain information on the energy and momentum, photoemission spectroscopy can probe an electronic structure only up to a few nanometers from the surface [2]. Therefore, experimental band dispersions probed by ARPES can be modulated due to the surface sensitivity, even if they are derived from the bulk electronic structure. We develop a photoemission angular distribution simulator SPADExp [3,4]; it can calculate photoemission intensity directly from first-principles calculation results without constructing a model. 2H-NbS₂ and hBN are the target of this research; their band dispersions exhibit degeneracy due to the 2₁ screw rotational symmetry. While the previous research of 2H-NbS₂ [5] has already reported the broken degeneracy in ARPES spectra, we successfully observed similar behavior for hBN. Using SPADExp, we revealed that these ARPES spectra can be reproduced by tuning the probing depth parameter related to the surface sensitivity of ARPES measurements [6].

[1] J. A. Sobota et al., Rev. Mod. Phys. 93, 025006 (2021).
[2] M. P. Seah and W. A. Dench, Surf. Interf. Anal. 1, 2 (1979).
[3] Hiroaki Tanaka, K. Kuroda, and T. Matsushita, J. Electron Spectrosc. 264, 147297 (2023).
[4] https://www.github.com/Hiroaki_Tanaka-0606/SPADExp
[5] Hiroaki Tanaka, S. Okazaki et al., Phys. Rev. B 105, L121102 (2022).
[6] Hiroaki Tanaka et al., under review. (arXiv:2308.00999)

問合せ先　黒田健太（大学院先進理工系科学研究科）